È una sorta di far west che racconta la storia del viaggio di Tochiro e Harlock da parte della Frontiera senza legge (Gun Frontier) alla ricerca degli abitanti del villaggio di Arroyo Samurai, che furono massacrati dall'organizzazione del sinistro Darkmeister. Cercano i sopravvissuti e in particolare la sorella di Tochiro, Shizuku, che è un'esperta che lavora l'acciaio e una grande inventrice. Quindi incontreranno Sinunora. Fanno un po' di lavoro per sopravvivere (per esempio, omicidio su richiesta) e viaggiano di città in città nell'ambiente ostile e selvaggio del confine senza legge.